北京
近日，吉林大学崔小强教授团队联合香港城市大学黄渤龙教授、中国科学院大连化学物理研究所祁琨研究员以及德国马克斯-普朗克可持续材料研究所周徐洋教授，在电催化CO2还原领域取得重要进展。研究团队创新设计了一种纳米限域超饱和反应器，通过构建局部CO2富集环境，实现催化界面反应物的高效调控，突破了CO2电还原过程中C-C偶联效率低以及C-O键选择性调控困难等关键瓶颈，显著提升了CO2向乙醇的定向转化性能。相关研究成果以“Nanoconfined Supersaturated Reactors for Efficient CO2-to-Ethanol Electroreduction”为题发表于催化领域顶级期刊《Nature Catalysis》。
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41929-026-01601-z
利用可再生电力驱动CO2电催化转化，将温室气体转化为燃料和高附加值化学品，是实现碳资源循环利用和绿色化学制造的重要技术路径。其中，乙醇作为兼具高能量密度和工业应用价值的多碳液体产物，被认为是CO2电还原领域的重要目标产物。然而，高效构筑C-C键并精准调控C-O键保留是决定乙醇选择性的关键。传统电催化体系中，由于CO2在水溶液中的低溶解度和缓慢传质过程，催化剂表面的*CO中间体覆盖度有限，难以实现高效偶联；与此同时，乙烯生成、析氢以及CO脱附等竞争反应进一步降低了乙醇选择性。因此，如何突破CO2低浓度限制，实现关键中间体的有效富集和精准耦合，成为推动CO2电还原制乙醇走向实际应用亟需解决的重要挑战。
针对这一问题，研究团队提出了“纳米自增压反应器”的新策略，设计了一种具有内部空腔结构的铜基纳米限域催化体系（CuCav-CH3@C）。该结构通过将空间限域效应与局部CO2过饱和效应相结合，在催化剂内部构建了一个区别于传统界面的高浓度CO2反应微环境，提高反应物在催化界面的有效浓度，从而促进后续多碳产物形成。
图1. CuCav-CH3@C纳米限域反应器的结构示意图及形貌表征
图2. CuCav-CH3@C在高压电解槽内CO2富集条件下的电解性能
在高压CO2电解条件下，CuCav-CH3@C展现出优异的乙醇生成性能。在1.00 MPa CO2压力下，乙醇法拉第效率随电位变化呈现典型火山型趋势，并在-1.10 V vs. RHE条件下乙醇法拉第效率可达70.3% ± 3.5%，分电流密度可达245.9 ± 4.2 mA cm-2。
图3. 基于原位ATR-SEIRAS的CO2电还原反应机理探究
为了揭示纳米空腔促进乙醇生成的内在机制，研究团队利用原位ATR-SEIRAS技术实时监测反应过程中的关键中间体。证明纳米限域结构能够有效促进CO2富集，以及局部CO2富集不仅促进C-C偶联，同时能够稳定后续乙醇生成路径中的关键含氧中间体，抑制C-O键过度断裂，从而避免产物进一步脱氧生成乙烯。
图4. 基于DFT和MD模拟的CO2RR反应机理的深入解析
密度泛函理论计算和分子动力学模拟进一步揭示了纳米限域增强CO2还原的微观机制。由于纳米空腔的限域作用，内部能够形成明显高于开放表面的局域CO2浓度，并产生自增压的效果。DFT计算表明，适度提高局部CO2分压能够降低C-C偶联相关步骤的反应能垒，促进多碳产物形成。
吉林大学博士研究生靳兆勇、韩天融同学与香港城市大学孙明子博士为论文的共同第一作者，吉林大学崔小强教授、香港城市大学黄渤龙教授、大连化物所祁琨研究员及德国马普可持续材料研究所周徐洋教授为论文的共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院人才计划B类研究基金、吉林省科技发展计划项目、中国科学院大连化学物理研究所、辽宁省优秀青年科学家基金、中国科学院战略性先导科技专项、香港研究资助局、国家自然科学基金/香港研究资助局联合研究计划、国家自然科学基金/香港研究资助局合作研究计划、国家自然科学基金优秀青年科学基金项目（海外）的资助。
本文来自：吉林大学
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