中南大学陈梅洁教授最新PNAS: 柔性光子水凝胶界面用于自主和动态热管理

自适应被动冷却材料可以在不需要外部电源输入的情况下，通过调节温度来响应不断变化的环境，从而降低能耗。然而，现有的系统通常为多层体系结构，这种结构会导致机械失配和热质传递阻碍。本研究通过设计一种整体式、柔软、可拉伸的光子水凝胶来解决上述问题，该一体化材料可以实现高太阳反射率(0.87)和热发射率(0.94)，并根据环境刺激驱动水分的快速、自主的吸收和释放。在白天该材料实现了7.1°C的亚环境降温，在夜间实现了5.8°C的升温，有效地缓解了白天过热、夜间过冷的问题。相关工作以Soft photonic hydrogel interfaces for autonomous and dynamic thermoregulation为题发表在Proceedings of the National Academy of Sciences期刊。

图1为动态温度调节自适应光子水凝胶的工作原理，在白天(高环境温度TAMB和低相对湿度RH)，辐射冷却和蒸发冷却协同作用；在夜间(低环境温度TAMB和高相对湿度RH)，吸湿释放潜热，抑制过度过冷，使水能够再生。

图2为辐射蒸发冷却(REC)用于动态温度调节的理论分析，与RC相比，REC拥有更好冷却性能和保温性能，表明其具有基于环境温度和湿度变化的自适应动态温度调节能力。

图3为一体化REC光子水凝胶的材料设计与表征，图4为REC光子水凝胶的光学、热和机械性能优化验证。该材料引入了一种含有季铵盐基和磺酸基的两性离子单体形成两性聚合物网络，使得吸湿盐直接嵌入到聚合物主干中；六方氮化硼(HBN)纳米片作为散射中心，增加太阳反射率，而氧化铝(Al2O3)纳米颗粒调节机械柔韧性，在实现可靠的温度调节性能的同时仍保持较高的延伸性和中等的回弹弹性。

图5为光子水凝胶的室内水分释放和捕获行为，验证了水凝胶在吸湿-解吸的循环过程中可以保持稳定。图6为光子水凝胶的室外调温性能，在白天可实现了7.1°C的亚环境降温，在夜间实现了5.8°C的升温，能有效地缓解了白天过热、夜间过冷的问题。

图1动态温度调节自适应光子水凝胶的工作原理。(a)传统双层REC系统的示意图，在该系统中，刚性RC层被层叠在软吸湿层上。机械失配和界面气隙引入了传输热量和质量的巨大阻力，并降低了粘附性。(b)单层一体式光子水凝胶结构，将光子散射、吸湿和蒸发集成在一个连续的软物质网络中，消除了界面传输障碍。(c)由光子水凝胶实现的湿度耦合温度调节的概念图解。在高环境温度(TAMB)和低相对湿度(RH)的白天条件下，RC和蒸发冷却(EC)协同作用，最大限度地实现被动冷却。在夜间低TAMB和高RH的条件下，吸湿释放潜热，抑制过度过冷，使水能够再生。该顺应性水凝胶具有良好的延伸性和较强的粘附性，可与曲面和不规则表面形成共形接触。

图2 REC用于动态温度调节的理论分析。(a)比较了RC和REC的热流示意图，突出了蒸发和吸附引入的额外潜热路径。(b和c)计算了(b)白天(TAMB=35°C，RH=30%)和(c)夜间(TAMB=15°C，RH=90%)条件下RC和REC的最大温降，作为对流换热系数(hc)的函数。(d)白天条件(TAMB=25°C，RH=30%，hc=8 W m−2K−1)下，可再生能源的净制冷功率和相应的温度降低与太阳反射率(RSolar)的函数关系。(e)在夜间条件下(TAMB=25°C，RH=90%，hc=8 W m−2K−1)，REC的捕水率与LiCl2质量分数的函数关系。(f)热导率和厚度对水凝胶上下表面温差的影响(冷却功率=300W m−2)，说明了热传递在衬底温度调节中的作用。

图3一体化REC光子水凝胶的材料设计与表征。(a)复合水凝胶结构示意图，该复合水凝胶结构集成了聚合物网络、吸湿性LiCl、光子散射填料(HBN)和机械改性剂(Al2O3)。(B)光子水凝胶的FTIR曲线。在1,035和1,165 cm−1处出现的峰表明磺酰氢氧化物成功地结合到水凝胶中。插图为光子水凝胶的水接触角。(c和d)高分辨率XPS扫描(c)纯LiCl和(d)光子水凝胶的Li 1S峰。从56.25 eV到56.19 eV和55.88 eV到55.61 eV的轻微红移表明了LiCl与两性离子网络之间的离子配位。(e)光子水凝胶的扫描电子显微镜图像和相应的能量色散光谱(EDS)元素图谱，显示填料均匀分散，并且具有有利于蒸汽扩散的多孔形态。(f)热重分析(TGA)显示高储水量。(g)纯水凝胶和含有hBN和Al2O3的复合光子水凝胶的导热系数。(h)覆盖归一化太阳辐照度和大气透过率窗口的光子水凝胶(6wt.%hBN和2 wt.%Al2O3)的光谱反射率。(i)随温度变化的储能模数(G‘)和损耗模数(G“)。该水凝胶的储存模数在−20至60°C的宽广温度范围内超过损耗模数，这意味着该水凝胶在各种气候条件下都是可靠的。(j)水凝胶的拉伸应力-应变曲线。(k)水凝胶在50%应变下1000次加载-卸载试验下的应力-应变曲线。(l)用90°剥离试验测定了不同基材的界面结合强度。(m)显示不同机械变形模式(拉伸、折叠、弯曲、装配)的光学图像。(n)比较了W型衬底上的光子水凝胶和传统柔性RC膜之间的界面接触，突出了水凝胶的共形粘附性和膜形成的气隙。

图4 REC光子水凝胶的光学、热和机械性能优化。(a)不同hBN含量的水凝胶的光谱反射率，随着填充量的增加，可见-近红外散射增强。(b)不同hBN含量的平均太阳反射率和中红外热发射率。(c)含/不含氧化铝的光子水凝胶拉伸试验的光学图像。(d)不同Al2O3含量水凝胶的拉伸应力-应变曲线，表明通过优化填充量可以改善水凝胶的拉伸性能。(e)不同Al2O3含量水凝胶的太阳反射率。Al2O3的负载通过增强光散射，略微增加了太阳的反射率。(f)集水能力与氧化铝含量的函数关系。吸湿率略有下降是由于表面积减小，暴露的水分/水亲和力部位较少。(g)不同含水率的光子水凝胶的光谱反射率。(h)不同含水率下的平均太阳反射率和中红外热发射率，突出了水合状态对光学性质的动态调制。由于液态水的固有吸收，增加水分降低了太阳的反射率，而蒸发在运行过程中恢复了高反射率。

图5光子水凝胶的室内水分释放和捕获行为。(a)不同太阳强度的模拟太阳辐射下水的释放率(ISolar)。(b)在高RH(TAMB=25°C，RH=90%)下随时间变化的吸水率，表明聚合物-盐网络具有很强的吸湿性。(c和d)作为(c)环境温度和(d)相对湿度的函数的水捕获能力，反映蒸汽压力驱动的吸附行为。(e)过冷(ΔT)对吸水率的影响，表明RC在结合吸湿的情况下可以促进水的捕获并避免过冷。(f)光子水凝胶的捕水和释水循环为24h，在相对湿度为90%、TAMB=15°C、12h的条件下，无太阳照射；在RH=30%、TAMB=25°C、0.5h的太阳光照射下，水的释放为12h。(g)具有不同初始水含量的光子水凝胶在三个释放和捕获循环中的质量变化，证明了水凝胶的稳定性。在释放过程中，RH=40%，TAMB=25°C，ISolar=0.5Sun，12h；在捕获过程中，RH=80%，TAMB=25°C，12h。

图6光子水凝胶的室外调温性能。(a)在晴朗的天空条件下(平均太阳强度574 W m−2，TAMB=18.9°C)和(b)阴天(平均太阳强度336 W m−2，TAMB=14.6°C)下的光子水凝胶和常规RC涂层的白天温度分布，显示耦合RC和EC能够增强亚环境冷却。夜间(c)质量变化和(d)光子水凝胶和RC涂层的温度分布，说明通过吸湿和潜热释放来抑制过量RC。(e)多个昼夜循环的连续室外测试，展示了光学-吸附-热耦合材料系统实现的稳定和可逆的温度调节行为。水凝胶的初始状态是在低水含量(~5wt.%)的情况下干燥的。

小结：本研究针对传统辐射冷却材料的机械顺应性问题，开发了一种集成辐射冷却、蒸发冷却和吸湿热释放的单相柔软、可拉伸的光子水凝胶，消除了传统双层系统的界面热质传递障碍，实现了光发射、吸水和热传输之间的直接耦合，为可变形和复杂表面上的自主和双向热调节建立了一种软物质策略。

论文信息：Ye Q, Huang Y, Guo S, et al. Soft photonic hydrogel interfaces for autonomous and dynamic thermoregulation. Proceedings of the National Academy of Sciences, 2026: 123(38).

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