ACB|原子分散的Fe-N4位点实现了过氧单硫酸盐的有效活化和界面太阳能蒸发中VOC的预测拦截

01

研究背景

界面太阳能蒸发技术在处理含挥发性有机物（VOCs）的复杂废水时，极易面临VOCs随水蒸气逃逸并污染产水的水质安全痛点，而传统高级氧化催化剂存在活性位点分散度低、利用率不足及缺乏预测性控制等缺陷。为此，该研究旨在开发一种原子级分散的 Fe-N4 活性位点系统，以高效原位激活过氧单硫酸盐（PMS），在实现高效太阳能界面蒸发的同时同步拦截与降解VOCs，从而为解决水质净化与蒸发效能协同调控难题提供突破性的绿色技术方案。

相关工作以“Atomically dispersed Fe-N4 sites enabling efficient peroxymonosulfate activation and predictive VOC interception in interfacial solar evaporation”为题发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（JCR一区，中科院一区TOP，IF=19.7）上。

02

研究内容

在界面太阳能蒸发与水净化领域，该研究围绕原子级催化位点的精准构建及其协同净化机制展开了系统探索。研究团队首先采用微观结构调控策略，将铁原子以孤立的铁-氮-四配位（Fe-N4）形式均匀锚定在多孔碳基底上，并通过球差校正透射电子显微镜（HAADF-STEM）与 X 射线吸收精细结构谱（XAFS）等高级表征技术，确证了其原子级分散状态及独特的电子配位环境，从而实现了活性位点最大程度的暴露与高效利用。在此基础上，研究评估了复合材料在模拟太阳光下的光热转换能力与水蒸发速率，证实其具备优异的宽光谱吸收、高效的局域加热性能以及良好的抗盐沉淀稳定性。

为克服蒸发过程中挥发性有机物（VOCs）随水蒸汽逃逸的行业难题，研究重点考察了该材料对过氧单硫酸盐（PMS）的高效活化作用，结合自由基淬灭实验与电子顺磁共振（EPR）技术，揭示了反应体系中活性氧种的生成路径，实现了在微纳限域空间内对 VOCs 及微量有机污染物的原位高效降解与拦截。最后，研究通过密度泛函理论（DFT）计算，从电子结构层面阐明了 Fe-N4 结构降低 PMS 活化能垒的催化机理，并进一步结合传质与反应动力学数据，构建了能够定量预测不同 VOCs 拦截去除效率的数学模型，完成了从材料微观设计、宏观性能评估到理论机理与定量预测的全链条研究。

03

研究数据

图1. (a) Fe-NC/PVA蒸发器与原位降解耦合的示意图。(b) 影响污染物拦截效率的挥发性与降解速率协同模型

图2.(a) Fe-NC制备过程的示意图。(b) SEM图像，(c) HRTEM图像，(d) 球差校正HAADF-STEM图像，(e) Fe-NC的元素映射（分布）图像。(f) N 1s的高分辨XPS图谱。(g) 不同样品的Fe K-边缘XANES谱。(h) EXAFS的k³加权χ(k)函数图。(i) Fe SAC的傅里叶变换-EXAFS拟合曲线。(j) Fe箔、(k) Fe₂O₃、(l) Fe SAC的EXAFS小波变换图。

图3. (a) Fe-NC/PVA蒸发器的建造方案。(b) PVA和Fe-NC/PVA的紫外-可见-近红外光谱。以纯水为对照，基于PVA和Fe-NC/PVA的蒸发器在1个太阳下的蒸发性能：(c) 表面温度曲线和 (d) 随时间变化的质量变化曲线。基于Fe-NC/PVA的蒸发器在不同太阳辐射下的蒸发性能：(e) 表面红外图像，(f) 质量变化曲线和 (g) 蒸发速率和效率。

图4.基于Fe-NC/PVA的蒸发器的截留性能：(a) 界面太阳能蒸发和高级氧化耦合系统的示意图。(b) 太阳能蒸发后冷凝水中残留的苯酚浓度。(c) 不同太阳强度下Fe-NC/PVA蒸发器的截留效率。Fenton样反应性能：(d) 苯酚在不同体系中30min内降解。(e) 介绍了不同淬灭剂在苯酚降解过程中的kobs值和降解效率。(f) 使用DMPO作为捕获剂的EPR光谱。(g) PMSO的氧化和PMSO2的产生。(h) 添加PMS和苯酚后Fe-NC电极的开路电位和i-t曲线。(i) Fe-NC/PMS体系中不同物种的氧化贡献。

图5. (a) 室外设备的照片。(b) 室外太阳能强度和温度。(c) 产水率（WPR）和产水累积（WPA）。(d) 给水、(e)冷凝水的3D-EEM图像。(f) 工业废水和冷凝水的TOC、COD、TDS和NH3-N。

图6. (a) 添加PMS前后各种污染物的蒸馏浓度比。(b)亨利定律常数、反应速率常数和拦截效率之间的相关性。(c) Fe-NC/PVA与先前研究中报告的蒸发器的比较。

04

研究结论

通过成功构筑原子级分散的 Fe-N4活性位点，实现了界面太阳能蒸发与过氧单硫酸盐（PMS）高级氧化技术的有机协同，在维持高效水蒸发速率的同时，彻底克服了挥发性有机物（VOCs）随水蒸气逃逸的技术瓶颈；结合电子顺磁共振与密度泛函理论（DFT）计算，深入阐明了Fe-N4结构通过调控局域电子状态显著降低 PMS 活化能垒的催化机理；在此基础之上，成功构建了具备高精度的 VOCs 拦截行为定量预测模型，实现了从微观催化机制解析到宏观智能水净化系统前瞻性设计的多维突破。

05

https://10.1016/j.apcatb.2026.127640

声明：仅代表作者个人观点，如有不科学之处请在下方留言指正！！！