陕西
甲苯在大气环境中含量高、来源广、环境效应强，且健康风险明确，是公认的VOCs典型组分，开发其催化净化技术对大气VOCs治理技术的发展具有显著的现实意义。以甲苯为对象开发催化材料与技术，不但实现单一污染物的治理，还可作为VOCs目标污染物、技术手段和机制认识的重要代表，对推动大气VOCs净化技术的发展具有不可替代的典型意义。传统过渡金属氧化物在催化过程中低温还原性弱、氧物种活性不足。阳离子取代策略可显著提升金属氧化物的VOCs氧化活性，但晶格氧的活化路径及其与氧空位的关联性仍存争议，阳离子取代调控氧活化的内在机制仍有待阐明。
近期，中国科学院地球环境研究所空气净化新技术团队（AirPNT）创新采用普鲁士蓝类似物为前驱体，精准设计系列锰取代的铁钴尖晶石（FexCo3-xO4）催化材料（图1），实现了晶格氧与分子氧的双路径协同作用，显著提升了甲苯催化氧化性能（T90降低约51℃）（图2）。材料表征结果还显示，Mn3+取代FexCo3-xO4八面体配位的Co3+位点，可通过调控Mn−O−Co结构中的金属−氧键活化表面晶格氧，同时生成大量氧空位以活化分子氧（O2）。综合程序升温实验、同位素标记与原位光谱结果，研究发现甲苯可被界面晶格氧与O2活化所产生的化学吸附氧同步氧化，最终实现甲苯的完全矿化（图3）。该研究阐明了晶格氧与分子氧在甲苯氧化中的协同作用机制，为VOCs净化材料的设计提供了新思路。
相关成果发表于Environmental Science & Technology，朱丹丹博士后为第一作者，黄宇研究员为通讯作者。该工作受国家自然科学基金（52200137）、中国博士后基金（2022M713126）和中国科学院青年交叉团队项目等共同资助。
Zhu, D., Chen, M., Fu, L., Li, R., Cui, L., Cao, J., Lee, S., Zhang, J., Huang, Y. Integrating lattice and molecular oxygen pathways to enhance toluene oxidation via Mn substitution in FexCo3-xO4 spinel. Environmental Science & Technology (2026). http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.est.6c06446
图1. 锰取代铁钴尖晶石系列催化材料的形貌结构
图2. 锰取代铁钴尖晶石系列催化材料的甲苯氧化活性和稳定性
图3. 锰取代铁钴尖晶石催化氧化甲苯的反应机理研究
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